等人Grl：液压压裂中地球化学过程的精细刻画

液压压裂技术的开发使页岩油和天然气的经济有效提取。这种破坏性的技术改变了美国的能源结构（美国页岩天然气产量在2019年达到7160亿立方米），影响了全球能源景观，并消除了人们对石油和天然气资源稀缺的担忧（Jin 等，2020年）。中国，英国，波兰和其他国家计划大力开发页岩气，2019年中国的页岩气生产也超过150亿立方米。但是，液压压裂可能会导致某些环境地质问题（例如地下水污染和地震引起的地震），因此，许多欧洲国家和美国某些州被禁止在当地进行液压压裂操作。液压压裂中的地球化学过程对于理解低渗透性油气和天然气储层的水摇滚相互作用具有重要意义，追踪地下水污染并改善液压压裂的作用。然而，由于往返排水的分辨率低，并且通过混合（分裂液和高盐度形成水）很容易掩盖地球化学反应，因此未完全描绘了分裂和反流的地球化学过程，并且尚不清楚是否会发生一些重要的地球化学作用（例如，诸如氧化）；同时，许多室内实验的结果与场断裂和反流中的地球化学过程不符。

为了应对上述问题，黄金，副研究人员，庞宗，研究人员，李小伤，工程师李·贡芬，博士生李·辛宾等，依靠吉苏· 水钻测试平台用于中国科学院的中国科学院，在中国科学院获得了最高率数据。 At the same time, with the rock and ( δ2H-H2O, δ18O-H2O, δ34S-SO4, δ18O-SO4, δ15N-NO3, δ18O-NO3, δ15N-NH4, δ13C-DIC, 3H, 14C-DIC, etc.), the破裂和回流期间的地球化学反应。

研究结果表明，到第37至第38天，再生液体不再包含tri液，14C含量小于6.5pmc（破裂液体的tri含量为9.8TU，14C含量为93.3pmc），表明此时恢复液体基本上是构造水的；已经发现，到回收的第4天，地层水占回收液体的50％，在两周内占80％（图1）；再生液体的水化学成分受断裂液体和地层水的混合作用的控制。此外，在返回出院的早期（1-2天之内）和室内水岩石反应实验中发现了明显的反应，例如阳离子交换，离子吸附和解吸，芳石沉淀和其他反应（图2）。尽管在室内水岩反应实验（包括以前的实验）中，黄铁矿氧化非常明显，但在现场破裂和重新发电中，此过程并不明显。结合硫同位素和地球化学计算，发现回流溶液中硫酸盐的还原不是由先前成分之前的硫酸盐还原或沉淀引起的，而是由由层形水支配的混合作用引起的（硫酸盐含量较低）（图3）。

图1 页岩气的化学同位素组成的变化

图2反流体流体的主要离子演化特性（红线是断裂流体和地层水之间的混合线）

图3回流溶液中硫酸盐和硫同位素的演变

这项研究工作的指示意义是：（1）揭示了深层水质地质过程，例如主要水岩的相互作用和反流的液体在低可渗透的油气和天然气储层中的相互作用； （2）在液压压裂中触发的黄铁矿氧化和碳酸盐溶解不明显，因此相应的储层改善效果可能受到限制； （3）由于早期回流液体的水化学成分受水摇滚相互作用的影响，因此应谨慎使用常见的水化学示踪剂指标，例如Na/Cl，Ca/Na和B/Cl； （4）尽管在破裂和回流液体期间发生了许多地球化学反应，但回流液体的水化学成分仍由高盐度地层水控制。因此，对地层水的水化学，同位素和毒性研究对地下水质量监测和页岩气发育的污染示踪剂具有重要意义。

研究结果发表在国际学术期刊上。 （T，Li Z，B，M，Li X，Lig，Long Y，Pang Z. A GAS：A和-Rock [J]。，2020，47（20），doi：10.1029/）。这项成就由中国科学院的页岩气先驱项目，中国国家自然科学基金会和中国科学院青年促进协会等项目提供资金。

校对：张